ハートリーの芸術的な旅は、故郷ニューイングランドに根ざした風景画から始まりました。The Ice Hole(氷の穴)(1ック1908年)などの初期作品には、すでに抽象化への兆しが見て取れ、後に彼を定義することとなる成熟したスタイルの片鱗を伝えています。これらの絵画は単なる場所の描写に留まらず、自然界の中に存在する崇高なもの、すなわち感情的かつ精神的な本質を捉えようとする試みでした。転機となったのは、アルフレッド・スティーグリッツの支援によって実現した1912年の初めてのヨーロッパ渡航です。パリやベルリンの活気あふれる芸術シーンに身を投じたハートリーは、キュビスムをはじめとする前衛的な運動に遭遇し、その手法に多大な影響を受けました。彼は「青騎士」の一員であるヴァシリ・カンディンスキーやフランツ・マルクといった画家たちとの間に、内なる真実を伝えるための抽象の力を信じるという共通の精神を見出しました。この経験は実験的な時期へと繋がり、断片化された形態と強烈な色彩パレットを特徴とする大胆な構図を生み出しました。この時期に描かれたPortrait of a German Officer(ドイツ軍将校の肖像)(1914年)は、ヨーロッパ・モダニズムと彼独自の感性をいかに融合させたかを示す見事な例であり、形式的な革新性と感情的な重みを兼ね備えた作品となっています。また、戦禍に揺れるヨーロッパの経験も彼に深い影を落としました。親友カール・フォン・フライブルクの死は、悲しみと切望が刻み込まれた一連の力強い肖像画を生むインスピレクトとなりました。
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